目錄
前言
第1章 緒論 1
1.1 引言 1
1.2 能源危機(jī)、環(huán)境惡化、太陽(yáng)能利用與光催化 1
1.3 光催化全光解水析氫機(jī)理 2
1.4 二維單層光催化水解析氫 3
1.5 二維異質(zhì)結(jié)光催化水解析氫 4
參考文獻(xiàn) 5
第2章 第一性原理計(jì)算方法與軟件簡(jiǎn)介 8
2.1 密度泛函理論 9
2.1.1 Hohenberg-Kohn定理 9
2.1.2 Kohn-Sham方程 9
2.1.3 交換關(guān)聯(lián)泛函 10
2.2 第一性原理計(jì)算軟件包 11
2.2.1 VASP軟件包 11
2.2.2 Materials Studio軟件包 12
2.2.3 QE軟件包 12
2.3 電子結(jié)構(gòu)性質(zhì) 13
2.3.1 能帶結(jié)構(gòu)與帶隙 13
2.3.2 態(tài)密度 14
參考文獻(xiàn) 15
第3章 光催化水解析氫二維結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)基本方法和原則 16
3.1 穩(wěn)定性判斷方法 16
3.1.1 單層結(jié)構(gòu)內(nèi)聚能與異質(zhì)結(jié)形成能 16
3.1.2 聲子譜計(jì)算 16
3.1.3 分子動(dòng)力學(xué)模擬 18
3.1.4 力學(xué)穩(wěn)定性 20
3.2 光學(xué)性質(zhì)與載流子遷移率 23
3.3 光催化水解析氫帶邊帶隙條件 24
3.4 二維結(jié)構(gòu)全光解水效率計(jì)算 28
3.4.1 單層結(jié)構(gòu)太陽(yáng)能轉(zhuǎn)氫/轉(zhuǎn)燃料率計(jì)算方法 28
3.4.2 二維異質(zhì)結(jié)的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)氫效率 30
3.5 載流子遷移的非絕熱分子動(dòng)力學(xué)模擬 31
3.6 全光解水析氫和析氧反應(yīng)熱力學(xué)可行性 32
參考文獻(xiàn) 35
第4章 光催化全光解水二維結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 39
4.1 單層及其原子摻雜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 39
4.1.1 AgInP2S6及其摻雜單層的結(jié)構(gòu) 39
4.1.2 Bi2Se3及其As、Sb、Ga、In、Tl摻雜單層的結(jié)構(gòu)和性質(zhì) 43
4.2 納米帶 67
4.2.1 鹵素原子邊緣鈍化的Sb納米帶 67
4.2.2 石墨烯納米帶的幾何構(gòu)型、穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)性質(zhì) 73
4.2.3 邊緣調(diào)控GeC納米帶光催化性質(zhì) 82
4.3 高通量計(jì)算預(yù)測(cè)單層結(jié)構(gòu) 89
4.3.1 Bi2Se3單層異構(gòu)體 89
4.3.2 Ga2S3單層異構(gòu)體 98
4.4 單原子摻雜表面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 105
4.5 異質(zhì)結(jié) 112
4.5.1 AuSe/SnS異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 112
4.5.2 二維Sc2CCl2/SiS2異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)和載流子遷移率 115
4.5.3 PtTe2/Sb2S3異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性 119
參考文獻(xiàn) 123
第5章 光催化水解析氫方案構(gòu)建 132
5.1 單層結(jié)構(gòu)光催化全光解水析氫 132
5.1.1 TeX(X=Si, Ge, Sn)單層 132
5.1.2 BiMP6(M=Al，Ga，In)單層 137
5.2 雙層異質(zhì)結(jié)的直接Z型全光解水析氫方案 141
5.2.1 HfS2/SiSe異質(zhì)結(jié) 142
5.2.2 RuI2/Sb2S3異質(zhì)結(jié) 149
5.2.3 PtI2/Bi2X3(X=S, Se,Te)異質(zhì)結(jié) 156
5.2.4 PtTe2/Sb2S3異質(zhì)結(jié) 170
5.3 傳統(tǒng)Ⅱ型載流子遷移機(jī)制的異質(zhì)結(jié)光催化水解析氫方案 178
5.4 三層異質(zhì)結(jié)雙Z型全光解水析氫方案 184
5.5 納米帶異質(zhì)結(jié)全光解水析氫方案 197
參考文獻(xiàn) 202
第6章 應(yīng)變工程調(diào)控效應(yīng) 208
6.1 應(yīng)變工程對(duì)單層的調(diào)控效應(yīng) 209
6.1.1 應(yīng)變工程對(duì)BiMP6(M=Al，Ga，In)單層的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)的
影響 209
6.1.2 應(yīng)變工程調(diào)控SiCP4單層的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)氫效率 212
6.1.3 應(yīng)變工程對(duì)XBiSe3(X=As, Sb)單層的調(diào)控效應(yīng) 224
6.1.4 應(yīng)變工程對(duì)ZBiSe3(Z=Ga，In，Tl)單層的調(diào)控效應(yīng) 227
6.2 二維異質(zhì)結(jié)光催化析氫中的應(yīng)變工程效應(yīng) 229
6.2.1 二維AuSe/SnSe異質(zhì)結(jié)光催化析氫中的應(yīng)變工程效應(yīng) 229
6.2.2 HfSe2/GaAs3和ZrSe2/GaAs3異質(zhì)結(jié)全光解水的應(yīng)變工程調(diào)控 241
6.2.3 PtI2/Bi2Y3(Y=S, Se)異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能轉(zhuǎn)氫效率和應(yīng)變工程 246
6.2.4 PtTe2/Sb2S3異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能轉(zhuǎn)氫效率和應(yīng)變工程調(diào)控效應(yīng) 249
參考文獻(xiàn) 251
第7章 光解水反應(yīng)中載流子轉(zhuǎn)移的非絕熱分子動(dòng)力學(xué)模擬 255
7.1 單層光催化水解析氫及載流子轉(zhuǎn)移非絕熱動(dòng)力學(xué) 255
7.2 二維異質(zhì)結(jié)光催化水解析氫載流子轉(zhuǎn)移非絕熱動(dòng)力學(xué) 262
7.2.1 CrS3/GeSe異質(zhì)結(jié)中的光生載流子動(dòng)力學(xué) 262
7.2.2 SiSe/SnSe2和SiSe/SnSSe異質(zhì)結(jié)中的載流子動(dòng)力學(xué) 271
7.3 三層異質(zhì)結(jié)光催化中的光生載流子動(dòng)力學(xué) 281
7.4 一維納米帶異質(zhì)結(jié)光催化中的載流子轉(zhuǎn)移非絕熱動(dòng)力學(xué) 286
參考文獻(xiàn) 287
第8章 光催化水解析氫反應(yīng)的熱力學(xué)可行性 291
8.1 單層全光解水的熱力學(xué)可行性 291
8.2 異質(zhì)結(jié)全光解水的熱力學(xué)可行性 295
8.2.1 AuSe/SnS異質(zhì)結(jié)析氫反應(yīng)吉布斯自由能 295
8.2.2 PtI2/Bi2A3(A=S, Se)異質(zhì)結(jié)全光解水熱力學(xué)可行性 296
8.2.3 PtTe2/Sb2S3異質(zhì)結(jié)全光解水析氫的熱力學(xué)可行性 299
8.3 石墨烯納米帶的析氫和析氧反應(yīng)熱力學(xué)可行性 303
8.4 二氧化碳降解反應(yīng)吉布斯自由能計(jì)算 305
8.4.1 SiCP4異構(gòu)體光催化CO2降解反應(yīng) 306
8.4.2 HfSe2/GaAs3和ZrSe2/GaAs3異質(zhì)結(jié)光催化降解CO2的熱力學(xué)可行性 308
8.5 pH調(diào)控 310
參考文獻(xiàn) 312